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我校氢能源材料与技术团队在国际权威刊物发表电解水制氢最新研究成果

发布日期:2024-04-15 作者: 来源: 点击:

近日,我校氢能源材料与技术团队在国际期刊《ACS Energy Letters》发表非贵金属基电解水制氢催化剂最新研究成果。《ACS Energy Letters》(中科院一区Top期刊,影响因子22.0)由美国化学会(ACS)创办,是能源材料领域最具影响力的顶级国际学术期刊之一。我校为论文第一完成单位,材料科学与工程学院陈翔博士、程育汶博士、柳东明教授,以及新加坡国立大学陈伟教授为论文共同通讯作者。该研究工作得到国家自然科学基金、安徽省高校优秀科研创新团队项目、安徽省重点研发计划和安徽省自然科学基金等项目的支持。

氢能是一种来源丰富、绿色低碳、应用广泛的二次能源,是未来国家能源体系的重要组成部分。电解水制氢是一种绿色且高效的方法。析氧反应(OER)作为电化学水分解过程中重要的半反应,其缓慢的动力学过程制约了产氢的效率。非贵金属基析氧电催化剂因其地球储量丰富和催化活性较高受到广泛关注。因此,开发高活性、低成本的非贵金属基析氧电催化剂对于实现电解水制氢的大规模应用具有重要的意义。

材料的原子排布各向异性导致材料的电导率、极化率、电学性质等各向异性,使得不同暴露晶面的原子结构、能级结构和表面能等存在差异。这些差异对于催化剂活性位点的电子结构和本征催化活性有着重要的影响。目前,研究发现尖晶石Co3O4的OER活性对其暴露晶面具有依赖性。除了原子排布之外,氧空位的引入可有效改善Co3O4的电子结构和OER活性。因此,探究在Co3O4不同晶面上引入氧空位对其OER活性及催化机理的影响,对开发高性能钴基电催化剂具有重要意义。

(形貌和结构表征)

(化学组成分析)

(电催化析氧性能)

(催化反应路径研究)

(DFT理论计算)

本研究首先合成了暴露(001)面的立方体Co3O4,以及主要暴露面为(111)的截断八面体Co3O4,并在其表面引入氧空位。研究结果发现,产生氧空位后,Co3O4(001)面具有优异的OER活性,其起始过电位为298 mV,明显优于暴露(111)面的Co3O4(335 mV)。系统的电化学表征、化学探针、原位光谱耦合同位素实验以及理论计算结果表明,因氧缺陷的引入,Co3O4的(001)晶面由吸附演化机理(AEM)转变为晶格氧氧化机理(LOM),突破了线性标度关系的限制,具有更高的OER活性,而(111)晶面仍遵循AEM机理。该研究成果为通过在特定晶面引入缺陷提高催化剂电解水制氢效率提供了新的研究思路。

论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsenergylett.4c00701

                                                                                                          (撰稿:陈翔         审核:李永涛)