近日，我院氢能与储能材料团队在国际权威期刊《ACS Energy Letters》（中国科学院一区TOP，IF 18.9）发表高电压锂金属电池电解液领域的最新研究成果。论文题为“Ion-Regulated Interfacial Solvation Enables Ether Electrolytes for 4.4 V Lithium Metal Batteries”。我校为唯一完成单位，赵美男、任开响、余琦为共同第一作者，姜智鹏副教授和李永涛教授为共同通讯作者。

锂金属电池具有3860 mAh g⁻¹的高理论比容量和−3.04 V（vs. SHE）的最低电化学电位，是下一代高能量密度储能的理想候选。然而，传统电解液工程主要聚焦体相溶剂化结构重构，往往扰动电解液本征性质，难以兼顾高电压稳定性与界面兼容性。如何在不牺牲电解液体相性能的前提下，实现对电极/电解液界面的精准调控，是高性能电解液设计面临的重要挑战。

针对上述问题，研究团队提出了一种离子调控界面溶剂化结构（ISS）策略。借助表面增强拉曼光谱（SERS）技术，团队发现锂金属负极侧呈现阳离子主导的溶剂化结构，而NCM811正极侧则呈现阴离子主导的溶剂化结构。基于此，团队分别采用K⁺和BH₄⁻作为离子调控剂，通过调节DME配位环境抑制界面分解反应。

（界面溶剂化结构调控策略与SERS/Raman表征）

（阳离子/阴离子在阳极/阴极双电层的筛选和浓度优化）

（ISS策略提升锂金属负极界面动力学、沉积/剥离可逆性）

（ISS策略提升高压Li-NCM811电池循环稳定性）

（MD模拟显示K⁺/BH₄⁻在负极/正极界面选择性富集并动态调控溶剂化结构）

研究显示，仅添加0.05 M KBH₄即可在3 mA cm⁻²、1 mAh cm⁻²条件下实现160次可逆锂沉积/剥离，并将氧化起始电位提升至5.00 V。Li-NCM811全电池在20 mg cm⁻²高负载正极、50 μm薄锂和4.4 V截止电压条件下，100次循环后容量保持率达85.7%。该策略在不显著改变电解液本征物理化学性质的前提下，实现了对电极/电解液界面的精准稳定化，为高电压锂金属电池电解液设计开辟了新路径。

本研究工作得到国家自然科学基金（22308003、52471027）、安徽省教育厅自然科学基金杰出青年和优秀科研创新团队（2022AH020033、2022AH010025）等项目的支持。（撰稿：顾京宇　审核：赵何腹 李永涛）

论文链接：https://doi.org/10.1021/acsenergylett.6c01870